用于热电组件的块体PbTe与电极Ni的固态粘合

4 位作者,包括:Xavier Ferreres、 Azdiar Gazder、 Andrew Manettas、 Sima Aminorroaya Yamini

ACS Appl. Energy Mater.,

DOI: 10.1021/acsaem.7b00010

Publication Date (Web): 16 Jan 2018

【摘要】

热电发电机的效率由材料的热电性能决定的,与热电材料的热电优值,以及与电极的接触情况有关。铅硫属化物的热电材料,特别是PbTe,在500-900K的温度范围内性能良好。我们成功地将块状PbTe粘合到Ni电极上,形成扩散阻挡层,避免了热电臂与电极在工作温度下的连续反应。我们改进了常用的等离子体烧结法,让总电流都通过Ni和PbTe以及相互接触 的界面。形成厚度约为4.5μm的薄扩散层,仅由碲化镍构成。这种将PbTe与电极粘合的新技术对于热电材料是有益的,因为已知高温会损坏块状热电材料。使用配有电子背散射衍射分析的扫描电子显微镜分析界面微观结构,化学组成和结晶学等信息。发现在Ni / PbTe接触处的相是β2 Ni3±xTe2,类似有缺陷的Cu2Sb型的基本四方晶体。

【成果介绍】

采用高纯度的Pb、Te、Na在真空石英管中升温到1373K,恒温10小时,然后置于冷水中萃火。并在823K退火72小时,研磨等到p型PbTe,然后在793K、40Mpa压力、真空中烧结得到直径12mm、1.5mm厚的测试样品。

       测试样品与Ni电极按照下图放好,使用等离子烧结(小于100mA、100Hz)得到最终成品。

       使用德国Linseis LSR-3测试烧结前后PbTe以及PbTe/Ni的塞贝克系数以及电阻率,Linseis LFA1000闪光法测试热扩散系数,并求得热导率。SEM中观察形貌,并使用EBSD分析。

 
 

【图文导读】
图1.烧结前
PbTe与烧结后PbTe/Ni的电导率以及电阻系数随温度变化曲线。

 

图2.PbTe/Ni界面的SEM形貌图,其中(a,b)为20Mpa 623K持续5分钟;(c,d)20Mpa 623K持续15分钟。可知,持续时间对于实际结果影响非常大。

图3.(a)20Mpa 648K持续5分钟的SEM形貌图;(b)PID烧结电流、温度、设定温度曲线;(c)SEM放大图,扩散层厚度为4.5um;(d)A点到B点原子分布

图4.(a)单斜晶Ni3Te2晶体结构;(b)对应演变四方晶体

c)EBSD对比度面扫图;(d)使用(b)的虚拟四边形结构的晶界和孪晶的EBSD相分布图

 

【结论】

使用改进的方法在普通的SPS设备上实现了块状p型单相PbTe和Ni电极的成功粘合。在烧结过程中消除了石墨模具对烧结电流的干扰。与使用粉末PbTe和石墨模具的大约27μm界面层相比,获得了薄至4.5μm的连续且无缺陷的界面层。界面层仅由单斜晶β2Ni3±xTe2组成。使用EBSD分析观察到的一些晶粒的假对称性,表明存在具有四方对称性的虚拟母晶,类似于高温四方晶Ni2.86Te2

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