背景介绍
随着现代社会对可持续能源的需求日益增长，热电材料的研究和开发变得越来越重要。热电材料是一种能将热能和电能相互转换的功能材料，其具有可靠、轻便、坚固和环保的优点，可以直接将废热转化为有用的电能。热电器件的效率由材料的热电优值ZT=(S2σ/κ)T来进行表征,其中S为塞贝克系数，σ为电导率，κ为热导率，因此，理想的热电材料应具有高载流子迁移率和低热导率。硒化铋基合金是一种传统的热电材料，具有约0.3eV的窄带隙，广泛应用于近室温热电致冷器和热电发电机的研制。Bi2Se3结晶为具有空间对称群(R-3m)的斜方六面体结构，这种结构由沿c轴排列的五个原子层组成，称为五元层。Bi和Se原子层通过较强的共价键/离子键进行连接，而相邻的Se层则通过较弱的范德华力连接在一起。
热导率是决定热电材料ZT值的关键参数之一，在过去的十年中，热电材料的热电性能取得了重大进展，在保持其功率因数值的同时，通过采用各种策略，如无序晶格、局域声子的共振散射、界面散射等来调整热电材料的热导率。自过去十年以来，通过使用各种掺杂剂来调整Bi2Se3系的热电性能已得到显著的发展。有报道称Sr掺杂Bi2Se3是一种超导拓扑绝缘体，但该材料在室温以上的热输运行为尚未见报道。在本研究工作中，我们在300-550 K的温度范围内对SrxBi2-xSe3 (x=0, 0.05, 0.2)的热输运性质进行了表征分析。
实验部分
采用真空熔炼法、研磨以及真空热压法制备SrxBi2-xSe3 (x=0, 0.05, 0.2)样品。根据元素质量比将相应的Sr(99.99%)、Bi(99.99%)和Se(99.99%)在2x10-5 mbar的真空条件下密封于石英管中。然后将真空密封的石英管置于摇炉中，升温速率为50℃/hr，将摇炉升温至1073K，并恒温4小时，使样品充分混合均匀。最后以10℃/min的降温速率缓慢冷却至室温。将所得到的有光泽的铸块磨成细粉，然后在873K的烧结温度下，施加2.5 Kg的载荷将其烧结60min致密化。为了测量热输运性能，对直径约为10mm的圆盘状试样进行热压和抛光处理，在300-550K的温度范围内，使用Linseis激光导热仪(LFA-1000)测量其热输运特性。
实验结果分析
如下图a,b,c分别为SrxBi2-xSe3 (x=0, 0.05, 0.2)试样的比热容、热扩散系数和热导率的测试结果。以石墨作为参比物质，采用比较法测量试样的比热容，测量结果显示，试样的比热容随着Sr含量的增加而系统地增大。试样的热扩散系数则随着Sr含量的增加而减小，且随着温度的升高，热扩散系数基本保持不变。试样的热导率同样随着Sr含量的增加而降低。试样热导率的降低可以从大量晶界、缺陷和微米尺度界面增强声子散射的角度来理解。系统中不同长度尺度散射中心的存在降低了声子的平均自由程，从而抑制了试样的热导率。
实验结论
通过对SrxBi2-xSe3 (x=0, 0.05, 0.2)的热输运性质进行研究分析，可以看到，随着Bi2Se3中Sr含量的增加，其导热系数降低，而随着温度的升高，导热系数保持稳定。热导率的降低归因于Bi2Se3结构中的锶嵌入导致的层状结构生长和缺陷。热导率的降低为进一步探索该体系的其他热电参数提供了空间，从而得出该体系的热电性能。
