纳米结构的3D成像来了!
表面声子极化子(SPhPs)是耦合的光子-声子激发,出现在纳米结构材料的表面,对纳米材料的光学和热行为有很大影响,但尚无技术能够揭示其电磁态的完整三维矢量图像。Mathieu Kociak等人在扫描透射电子显微镜中使用高度单色的电子束,用本征模来描述SPhPs的响应的,并将SPhP信号作为束位置、能量损失和倾斜角的函数,对断层物体的声子表面电磁场进行层析成像,将纳米MgO立方体不断变化的SPhP信号可视化,得到其三维矢量图像。这一成果在3月26日发表在Science上,题为:Three-dimensional vectorial imaging of surface phonon polaritons(表面声子极化子的三维矢量成像)。

我们熟知的扫描透射电子显微镜(STEM)中的电子能量损失谱(EELS)使测量纳米原子级的声子光谱成为可能。但是,这些技术仅允许二维成像,无法提供定向场信息。此类3D信息有望洞悉纳米级物理现象,并且对于设计和优化新用途的纳米结构具有不可估量的价值。

能量宽度约为350 meV的60 keV电子束被单色仪滤光,以获得约7到10 meV的最终能量扩散。该单色仪在≈1nm2的样品区域中以几皮安的光束电流有效地优化了单色后剩下的电流。图1所示的纳米物体是MgO立方体,其边缘长度为191 nm,沉积在20 nm厚的氮化硅(Si3N4)衬底上。通过扫描电子束,可以收集揭示立方体形态的高角度环形暗场(HAADF)图像。样品倾斜角度α可以使立方体在不同方向上成像(图1B)。在扫描的每个位置记录其EELS光谱。完整的EELS谱图由零损耗峰(ZLP),去掉了强尾(图1C)和大约110 meV的弱Si3N4声子组成,其左尾可以在图1C中看到。在MgO的远红外中,对于电子束的两个不同位置,在两个不同的倾斜角处提取了清晰的光谱响应(图1C)。由于光谱特征的确随电子束位置和倾斜角的变化而变化,因此已证明所用装置的选定光谱,空间和倾斜分辨率足以直接分辨出表征主要模式的信号。


为了解实验模式(I)(II)和78 meV(III)处主要光谱特征的物理起源,研究者系统地记录了不同倾斜角度下的EELS光谱图像。图2A中给出了针对两个不同倾斜角度的实验模式I,II和III的强度图,这些图是通过对SI的每个实验模式使用拟合例程生成的,这些实验已预先从ZLP中反卷积,并将所得强度写入拟合的图像像素中。


为了进行重建,研究者使用了12个光谱图像(12个倾斜角度),其中包含400 x 400光谱。尽管有大量数据,但信噪比仍不足以直接进行重建。在进行3D非矢量表面等离振子重构的先驱工作之后,使用非负矩阵分解(NMF)进行数据处理,得到了图3A中所示的模型信号。NMF谱图由几个峰组成,最突出的峰对应于图1中指出的I,II和III实验模式,这可以使每个实验模式与NMF分量完全相关。NMF分量I在90 meV附近出现一个额外的峰,这是NMF分解不完全的表现。图3B中显示的对应图再现了已经在原始数据上观察到的空间变化。通过简单的拟合很难看到实验模式II(图2A),但是通过NMF程序,现在可以清楚地解开它了。

这是首次对SPhP EMLDOS可视化的原理证明,应该激励研究人员对SPhP完整光学响应进行更系统的重建。这种成像技术应该扩展到电磁密度的3D和矢量信息很重要的各个领域,包括各向异性材料,例如石墨烯类似物和过渡金属二卤化物等。此外,高度单色化的EELS在生物系统振动成像中有巨大的应用潜力。但是,众所周知,为此必须使用3D信息。因此,本方法应适用于低温显微镜检查,例如,可以在三个方面将超微结构表征与蛋白质振动标记相结合。

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