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具有增强热电优值的硒化铋纳米片的热化学演化

2021.05.24

【引言】

热电装置可以将废弃的能源直接转化为有用的能源电。研究人们对这些材料的兴趣是因为它们在热电发电机中得到了应用,热电发电机可以将发动机、飞机和发电机组的废热转化。热电冷却器,如纳米器件热点冷却和帕尔贴冷却器也利用了热电效应。

【成果介绍】

本文首次提出了一种简单的热化学方法,以元素铋和硒粉为前驱体,制备高质量的Bi2Se3纳米片。通过X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和高分辨透射电子显微镜(HRTEM)对合成产物的晶体结构进行了表征。用LINSEIS LSR-3测量了棒状样品在室温至533K温度范围内的电导率和热功率。通过一系列的实验研究了血小板的形态和化学合成参数;在大规模生产中,血小板的厚度和成分得到了很好的控制。随后进行放电等离子烧结(SPS)制备了n型纳米结构体热电材料。两个选定样品的拉曼光谱(厚度分别为50和100nm)显示出三种振动模式。低厚度样品的最大红移约为2.17cm-1,面内振动模式E2g的最大展宽约为10cm-1。据我们所知,纯相硒化铋的优值为0.41。我们观察到金属导电行为,而半导体行为纳米硒化铋的报道可能是由于采用不同的合成技术。这些结果清楚地表明,我们所采用的合成技术对这种材料的电子和热电输运性能有着深远的影响。

【图文导读】

1: (a) 2µm标度下产品的TEM图像,显示烧结片材;(b) 500纳米尺度下的TEM图像,可以很好地分辨出单独的薄片;(c) 沿(012)方向显示d间距和生长方向的高分辨率TEM图像;(d) 相应的SAED图谱显示出菱形晶体结构。


 

2: (a) 在600℃、2℃/min的升温速率和2小时的反应时间下合成Bi2Se3纳米片的SEM图像;(b) 扫描电镜在较高的分辨率显示平均厚度的表;(c) Bi2Se3反应4h的SEM观察;(d) 扫描电镜在更高的分辨率显示,平均厚度为100nm。


3: (a) 自组装花状Bi2Se3纳米片在2℃/min升温速率下的SEM图像;(b) 扫描电镜在较高的分辨率显示平均厚度的表;(c) Bi2Se3反应4h的SEM观察;(d) 扫描电镜在更高的分辨率显示,平均厚度为50nm。


4: Bi2Se3纳米片的(a)电导率和热电功率的温度依赖性(b)功率因数(c)热导率(d)优值ZT。


【结论】

综上所述,我们利用Bi和Se粉末作为前驱体,通过一种简单的技术成功地将Bi2Se3的形貌控制在50nm左右。首先,我们优化了没有氧化峰的参数,然后通过调节不同的参数如反应温度、反应时间和升温速率来控制形貌。用XRD和HRTEM分析了产物的晶体结构。对所选择的100nm和50nm厚度的样品进行了拉曼光谱分析,在我们的样品中观察到了三种振动模式。从50nm到100nm的拉曼峰发生了显著的位移和展宽,表明50nm样品中的声子相互作用和波干涉增强。因此,所选样品的温度依赖性热电测量显示出增强的优值。导电率随温度升高而降低,表现出金属导电行为,这是合成工艺的结果。结果表明,该合成工艺对Bi2Se3的热电输运特性有着深刻的影响,为设计高性能、低成本的热电器件提供了依据。

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